美国北伊利诺伊大学&阿贡国家实验室
一、美国 【导读】
实现对光生激子中具有量子纠缠属性的北伊电子-空穴操控是量子科学中的一项关键基础科学问题。在物理学中,利诺近藤效应产生于磁性杂质元素中局域自旋电子和金属材料中巡游电子之间的伊大验室反铁磁交换作用。在大部分情况下,贡国近藤效应作为一项电学的家实输运特性,只存在于金属或金属合金中,美国也偶尔存在于量子点材料中。北伊将近藤效应集成进具有光激发响应的利诺半导体材料并实现光学调控的案例却鲜有报道。因为半导体材料可通过光激发将离域电子和空穴分别注入材料导带和价带,伊大验室因此可潜在成为一项非接触式、贡国可光学开关的家实自旋电子器件和基于电子自旋态的量子计算技术。
二、美国【成果掠影】
近日,北伊美国北伊利诺伊大学Tao Xu团队和美国阿贡国家实验室纳米尺度材料中心Benjamin T. Diroll,利诺 Saw Wai Hla等人在Nature Communications(《自然·通讯》)上发表研究论文。通过筛选4f电子轨道能级接近于杂化钙钛矿CH3NH3PbI3禁带带边区域的钕(II)离子作为掺杂元素,利用晶体场裂分理论中与弱基团I-在八面体配位下的高自旋数目以形成高浓度局域化“磁针”特点,实现了钕(II)掺杂钙钛矿薄膜在光激发和低温条件下的长载流子寿命(10倍于无掺杂的钙钛矿材料)。钕(II)离子的6s5d电子轨道能级通过紫外光电子能谱表征和具有非弹性电子隧穿特征的微分隧穿电导图谱得到确定,因此验证了钙钛矿光电子被钕(II)电子轨道束缚并与4f自旋电子发生交换作用的基础。而通过施加外部磁场,有无钕(II)离子掺杂的钙钛矿则在低温下表现出相近的载流子寿命,因此证明了钕(II)中自旋电子和钙钛矿激子的解耦合效应。相关研究论文以“Light-induced Kondo-like exciton-spin interaction in neodymium(II) doped hybrid perovskite”为题发表在《自然·通讯》上。
三、【核心创新点】
极大延长的电荷分离态为通过光诱导的钙钛矿激子和钕(II)局域4f 自旋电子之间的交换作用而实现。重要的是,该类近藤式的激子-自旋相互作用可以通过增加Nd2+掺杂浓度或磁场的开关来进行调控。其中前者可以增强激子和Nd2+ 4f自旋之间的耦合强度,而后者则可以归整Nd2+的4f自旋磁矩,因而使得与钙钛矿激子的反铁磁相互作用失效,从而加速了钙钛矿激子中电子/空穴对的复合。因为该体系中的光生载流子寿命与自旋磁矩高度相关,因此也可得知钕(II)掺杂的钙钛矿材料具有更高的自旋相干寿命,并可在重要的量子技术(量子计算、量子通讯等)中得到应用。
四、【数据概览】
图1 原始和钕(II)掺杂杂化钙钛矿的晶体结构、元素化学价态、能级和电子顺磁共振图谱表征 © 2024 Nature publishing group
图2 变温静态光致发光强度和瞬态荧光寿命在不同Nd2+掺杂浓度/激发光光子数和磁场作用下的变化 © 2024 Nature publishing group
图3 钕(II)掺杂钙钛矿薄膜不同样品区域下的扫描隧道显微图 (a)、电流-电压图谱 (b,d)、微分隧穿电导 (c,e)、二阶微分隧穿电导 (f) © 2024 Nature publishing group
五、【成果启示】
这项工作证明了一种光学诱导的类近藤效应,其中光生离域电子的密度远远少于磁性杂质所带来的局域自旋电子数目。因此,自旋纠缠的电子空穴对有很大几率分别与它们临近的具有相反自旋方向的磁性杂质电子进行耦合,该结论可从低温下钙钛矿材料显著延长的载流子寿命中得到验证。重要的是,当外部磁场存在时,钙钛矿激子和杂质的局域自旋电子失去了原有的耦合作用,这是因为电子和空穴保持分离所需的相反局域自旋消失了。CH3NH3PbI3中的离域电子与Nd2+中的局域自旋之间的交换相互作用本质上是反铁磁性的,这是由于部分光电子注入能级临近的钕(II) 6s5d轨道并形成束缚态所导致的结果,该电子束缚效应由此导致了钙钛矿薄膜在低温下的载流子寿命延长近10倍。同时,由于Nd2+ 中的磁性自旋浓度远远超过了钙钛矿材料中的光生载流子密度,我们的发现不同于经典的基于金属材料体系的近藤效应。更为重要的是,我们能够通过Nd2+数量与入射光子通量的比例以及外部磁场的开关来控制激子-自旋的耦合强度(通过杂化钙钛矿的光生载流子寿命所体现)。从长远来看,我们的工作展示了一种应用量子干涉以调控一对自旋纠缠粒子的方法,并帮助发现演化态位于局域-巡游电子渡越区域的具有强关联特性的光-物质相互作用模式。在该区域,电荷、自旋、轨道和晶格之间具有不同自由度的相互耦合作用可以导致奇特的光生电子相位,并在自旋电子学和基于多体纠缠的量子计算中得到应用。
原文详情:Light-induced Kondo-like exciton-spin interaction in neodymium(II) doped hybrid perovskite
DOI: 10.1038/s41467-024-50196-1
本文由材老牛供稿。
-
Mater. Sci. Eng. A:强度战延展性完好散漫的FCC下碳下熵开金 – 质料牛《一梦江湖》单门派时期即将去袭,一键切换,沉松挑战!新足进门整门槛!《神皆夜止录》“降妖足记”行动攻略小米徕卡相机app正在哪下载Nat. Co妹妹un.:(Li1最新Nature Energy:经由历程外在熵辅助涂层抑制超下镍正极正在快捷充电历程中的应变转达 – 质料牛Nat. Co妹妹un.:电子转移至溶剂能源教模拟 – 质料牛太道理工/北京理工/华衰顿小大教AFM:邻位限域热解调控Mo2C纳米片下稀度相界睁开助力OER – 质料牛Adv. Funct. Mater. :各背异性Ag2S太道理工/北京理工/华衰顿小大教AFM:邻位限域热解调控Mo2C纳米片下稀度相界睁开助力OER – 质料牛
下一篇:天津理工鲁统部&卢秀利Adv. Energy Mater. :非金属2D/2D g
- ·2019年5月17日 9:00 NBA西部决赛怯妇VS斥天者第两场G2视频直播
- ·夸克浏览器若何启闭话筒权限
- ·Nature Chemistry:操做机械进建模拟化教反映反映 – 质料牛
- ·英飞凌齐球最小大SiC芯片厂正在马去西亚启用
- ·金属质料前沿钻研功能细选【第1期】 – 质料牛
- ·海北小大教秦梓喻、尹教琼AFM:抗菌缺陷态MOFs基柔性传感器制备与多功能检测操做 – 质料牛
- ·凋谢式耳机延绝删减,AI+传感器带去音频体验新的可能
- ·《记川风华录》足游第四届金戈至尊跨服积分赛现已经开启!快去逐鹿冠军之座吧!
- ·Adv. Mater.:氮异化碳笼包覆钴铱开金核调节碳催化析氢活性 – 质料牛
- ·华为视频播放器若何投屏
- ·数据财富年均删速有看超20%
- ·机械视觉 悲创播报 Figure 02人形机械人宣告
- ·纳米能源所王中林院士Materials Today:基于仿活水母的磨擦纳米收机电可用于会集水波能量战自驱动传感 – 质料牛
- ·天做之开!三国杀名将传X镇魂街PV热血曝光
- ·北京航空航天小大教最新Science:PbSe热电质料比Bi2Te3具备更好的热却下场? – 质料牛
- ·《三国群英传M》亚服8月3日尾测!特色修正争先看
- ·3个“重面底子质料足艺提降与财富化”重面专项名目启动暨施止妄想咨询审议会召开 – 质料牛
- ·Energy Materials Advances:萤石氧离子导体的量子与氧离子协同输运 – 质料牛
- ·上海无问芯穹获多家投资圆投资
- ·上市困绕赛!乌芝麻争先上岸港交所,智驾芯片下研收角逐下算力仄台
- ·后退卒器配置装备部署沙场保存才气的‘神器’—雷达吸波质料 – 质料牛
- ·从闲人岳飞到性转荆轲:玩家患上意的历史题材游戏,真有那末易做?
- ·《已经定使命簿》主线第九章《灰色交壤》PV曝光!7月5日卓越上线
- ·北京航空航天小大教IJMTM:晶圆级纳米孪晶铜微挨算阵列的松稀电铸足艺 – 质料牛
- ·Adv. Mater.:双重药物骨架散开超份子纳米药物协同根除了肺癌 – 质料牛
- ·海北小大教秦梓喻、尹教琼AFM:抗菌缺陷态MOFs基柔性传感器制备与多功能检测操做 – 质料牛
- ·ACS Nano:“Slippery”中形梯度概况用于下压情景下的气泡的定背及连绝输运 – 质料牛
- ·《记川风华录》足游第四届金戈至尊跨服积分赛现已经开启!快去逐鹿冠军之座吧!
- ·小猫爱消除了, 值患上期待的五小大缘故!
- ·天津理工丁轶/韩暂慧AFM :纳米多孔镍同量挨算电极的自限分解及下效催化制氢 – 质料牛
- ·刘恺威杨幂仳离是真的吗?杨幂刘恺威仳离底细曝光
- ·凋谢式耳机延绝删减,AI+传感器带去音频体验新的可能
- ·西井科技掀秘机场经营的“智慧稀码”:若何解锁效力、牢靠、绿色的三重降级?
- ·SPT│天津小大教周凯歌
- ·2019年5月17日 9:00 NBA西部决赛怯妇VS斥天者第两场G2视频直播
- ·SPT│天津小大教周凯歌